È noto soprattutto per il diario che tenne tra il 1660 e il 1669, oggi riconosciuto come una delle fonti primarie più importanti per la storia sociale dell'Inghilterra del XVII secolo.
Nato in uno status sociale modesto ma educato in studi classici al Magdalene College di Cambridge, Pepys ha goduto del patrocinio di parenti importanti e delle sue capacità di crescere nel servizio civile.
Divenne membro del Parlamento per Castle Rising e Tangeri, tesoriere per Tangeri, cancelliere degli atti del consiglio della Marina, segretario dell'Ammiragliato, presidente della Royal Society e maestro della Trinity House.
Il suo famoso diario fornisce numerose informazioni sulla cultura e la società del suo tempo, comprese le testimonianze oculari di alcuni dei principali eventi del periodo, tra cui il Grande Incendio di Londra.
La carriera di Pepys riflette anche i suoi legami con la corte della Restaurazione e le battaglie politiche che ebbero luogo in quel periodo.
Dopo il 1669 non fu in grado di continuare a tenere il suo diario a causa di problemi alla vista.
Affrontò anche critiche pubbliche e fu rimosso dall'incarico nel 1679 con la falsa accusa di essere un simpatizzante cattolico.
Successivamente fu scagionato e prestò nuovamente servizio come Segretario dell'Ammiragliato dal 1684 al 1689, contribuendo a proteggere la Marina per Guglielmo d'Orange durante la Gloriosa Rivoluzione.
Pepys morì nel 1703, lasciando la sua biblioteca e i suoi manoscritti al Magdalene College di Cambridge, dove si trovano oggi.
Il suo diario è stato trascritto, curato e pubblicato in numerose edizioni, e continua ad essere studiato e ammirato per il suo valore storico e letterario.