Il secondo album del gruppo, "What Will the Neighbours Say?", è stato pubblicato nel 2004 ed è stato anch'esso certificato disco di platino dalla BPI. L'album ha generato due singoli numero uno, "The Show" e "I'll Stand by You". Il terzo album delle Girls Aloud, "Chemistry", è stato pubblicato nel 2005 ed è stato l'album più venduto del gruppo fino ad oggi, raggiungendo il numero uno nel Regno Unito e ottenendo il doppio disco di platino dalla BPI. L'album includeva i singoli di successo "Something Kinda Ooooh", "See the Day" e "Biology".
Il quarto album delle Girls Aloud, "Tangled Up", è stato pubblicato nel 2007 e ha raggiunto il numero uno nel Regno Unito. L'album includeva i singoli di successo "Call the Shots", "Sexy! No, No, No..." e "Can't Speak French". Il quinto e ultimo album delle Girls Aloud, "Out of Control", è stato pubblicato nel 2008 e ha raggiunto il numero uno nel Regno Unito. L'album includeva i singoli di successo "The Promise", "The Loving Kind" e "Untouchable".
Le Girls Aloud hanno vinto numerosi premi durante la loro carriera, tra cui cinque Brit Awards, due MTV Europe Music Awards e due World Music Awards. Il gruppo ha venduto oltre 10 milioni di dischi in tutto il mondo e ha avuto 20 singoli nella top ten del Regno Unito. Le Girls Aloud si sono sciolte nel 2013, ma si sono riunite per un concerto unico nel 2017.